近日，中国科学技术大学郭光灿院士团队在4H-碳化硅改性双空位色心的可控制备与微观结构识别方面取得重要进展，该团队李传锋、许金时研究组与匈牙利魏格纳物理研究中心Adam Gali等人合作，发展了基于氧离子注入的高效制备方法，成功获得了4H-碳化硅中四类氧相关改性双空位色心，并通过同位素分辨的17O超精细相互作用测量，直接确认其为氧-空位色心。相关成果于5月16日在线发表于国际学术期刊《先进材料》。
固态色心是发展量子精密测量和量子网络的重要物理平台，最常见的一类色心是金刚石中的氮-空位色心。与金刚石色心相比，碳化硅色心具有近红外光学跃迁优势，并可以利用成熟的碳化硅半导体工艺及晶圆级制备能力，因而被认为是实现可扩展固态量子器件的重要候选体系。李传锋、许金时研究组系统研究了4H-碳化硅中改性双空位色心的性质与应用，发现单个改性双空位色心（尤其是PL5和PL6）在室温下具有高荧光亮度和显着自旋读出对比度[Natl. Sci. Rev. 9, nwab122 (2022)]；并发现PL6色心在低温共振激发下具有稳定的电荷态[Nat. Commun. 15, 10146 (2024)]，展示了其在量子传感和自旋-光子接口中的潜力。然而，该类色心长期面临两大瓶颈：一是常规的离子注入方法制备效率低，难以实现可控、规模化制备；二是缺乏微观结构直接证据，限制了对其物理性质和应用潜力的深入理解。
为解决上述问题，研究团队采用氧离子注入方法，实现了氧相关改性双空位色心的高效制备。在低剂量氧离子注入样品中，团队识别出PL5,PL6,PL7’和PL8’四类自旋色心，并对其光学和自旋性质进行了系统表征。其中，PL7’与之前报道但未探测到零声子线的PL7色心在部分性质上相吻合，而PL8’则为新发现。统计结果显示，在随机选取的149个单发光中心中，约92%为上述氧相关改性双空位色心，显示出氧离子注入在制备该类色心方面的显着优势。通过系统优化注入剂量和退火温度，团队进一步实现了高浓度氧相关改性双空位色心系综的制备。样品在优化条件下表现出强荧光信号和可相干操控的自旋动力学特征，为发展实用化碳化硅量子器件奠定了基础（相关实验结果见图1a-c）。
图1：a.四类色心的共聚焦荧光扫描图及光探测磁共振谱；b.四类色心的占比统计；c.退火温度与注入剂量优化下的高浓度色心系综；d.PL6色心的17O核自旋超精细相互作用光探测磁共振谱。
在此基础上，研究团队实现了氧相关改性双空位色心原子结构的直接识别。通过采用同位素富集的17O离子注入，并解析单色心中17O核自旋的超精细耦合信号（PL6色心实验结果见图1d），团队确认氧原子直接参与了这些色心微观结构的形成。结合低温零声子线、零场劈裂、自旋取向以及第一性原理计算，团队进一步确定了PL5,PL6,PL7’,PL8’分别对应4H-碳化硅中氧-空位复合体的四种晶格构型（如图2所示）。该结果澄清了长期以来关于PL5-PL7色心结构来源的争议，为后续的缺陷设计、相干性质优化和器件集成提供了明确的物理基础。
图2：4H-碳化硅中氧-空位色心的原子结构示意图。
该研究建立了4H-碳化硅中氧相关改性双空位色心的高效制备路线，并在实验上直接确认了其氧-空位微观结构。研究成果为碳化硅色心从“经验发现”走向“可设计构筑”提供了重要支撑，也为发展可扩展固态量子技术，片上量子光子器件和量子精密测量提供了极具前景的新材料平台。
量子网络安徽省重点实验室博士生胡启城、博士后周继阳为论文的共同第一作者。该工作得到了国家自然科学基金委、合肥国家实验室、中国科学院和中国科学技术大学的资助。
论文信息：
High-Yield Engineering and Identification of Oxygen-Related Modified Divacancies in 4H-SiC
Qi-Cheng Hu, Ji-Yang Zhou, Shuo Ren, Zhen-Xuan He, Zhi-He Hao, Rui-Jian Liang, Wu-Xi Lin, Xiangru Han, Adam Gali, Jin-Shi Xu*, Chuan-Feng Li*, Guang-Can Gu
Advanced Materials
DOI: 10.1002/adma.73419
